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周国富教授团队胡小文副研究员在《Advanced Materials》发表高水平研究成果

2023-10-10

       圆偏振相干光源在3D显示/成像、数据加密传输与处理以及量子通信等光学应用中具有巨大的应用潜力。然而,不借助外部光学元器件能够直接出射的具有高的不对称因子的圆偏振激光鲜有报道。胡小文老师课题组基于胆甾相液晶的选择性反射以及钙钛矿量子点的高的光致发光效率,开发出了一种实现直接出射高不对称因子圆偏振激光的新策略。研究结果显示,基于双层右旋胆甾相液晶构建的FabryPérot (FP) 谐振腔,在800nm飞秒激光泵浦下,不对称因子高达1.4的右旋放大自发辐射被探测到。整个器件各层是通过溶液处理,使得该器件展示出超柔韧性,在经过100次的180度弯折后,放大自发辐射强度仍然保持不变。这一结果首次实现了基于钙钛矿量子点与胆甾相液晶的柔性薄膜的高不对称因子圆偏振放大自发辐射,为钙钛矿材料在圆偏振激光领域的发展开辟了新的道路。


       相关成果以题为“Toward Chiral Lasing from All-Solution-Processed Flexible Perovskite-Nanocrystal–Liquid-Crystal Membranes”发表在Advanced Materials上。华南师范大学华南先进光电子研究院为论文第一完成单位,华南师范大学林炜熙(2019级硕士生)为本论文的第一作者,杨超(2021级硕士生)和苗雨为(2019级硕士生)本论文的共同第一作者。通讯作者包括胡小文副研究员、周国富教授以及华南师范大学物理学院的姜小芳研究员。

 

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图1 圆偏振激光薄膜器件的制备工艺流程以及圆偏振机制


       文中采取了一种全溶液工艺,通过层层(CLCs/ PVA/ PNC / PMMA/CLCs)涂覆和剥离工艺制备独立的柔性薄膜激光器件,其中双层胆甾相液晶(CLCs)作为法布里-珀罗腔(F-P)的反射镜,CsPbBr3纳米晶(量子点)(PNC)层作为增益介质,该激光器件具有高度的柔韧性和半透明性。


       利用具有右旋性的CLCs薄膜作为上下反射层,对右旋CPL进行选择性反射,最终实现极化选择性,用基于双光子吸收的800 nm 飞秒脉冲激光激发PNC。激发态电子可以通过自发辐射向亚稳态或基态衰变。当激发强度足够大时,产生粒子数反转,从而导致PNC中出现放大自发辐射(ASE)。由于PNC膜夹在两个右旋CLCs反射层之间,只有右旋CP (R-CP)的自发辐射在腔内不断反射振荡并被放大,而左旋CP (L-CP)自发辐射向外发射,最终输出R-CP ASE/lasing。


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图2 钙钛矿量子点发光性质的表征


       上图中显示了合成的CsPbBr3 PNC透射电镜(TEM)图像,呈典型的立方形态,尺寸分布范围为10.1±0.5 nm。观察滴涂法制得的PNC薄膜表面的SEM图像,其表现出均匀连续的特征,厚度约在1.5μm。在800 nm、100 fs脉冲的双光子泵浦激励下,获得了PNC薄膜的功率依赖PL光谱。在低激发功率(<10 image.png)下,薄膜在~ 525 nm处发出典型的单峰光谱。

       当激发功率超过12.4 image.png时,ASE在540 nm处出现二次发射峰,相对于PL最大值红移了15 nm。第二个峰的带宽较窄,半峰全宽(FWHM)为5nm,为典型的ASE峰。进一步探测了PNC层发光的圆偏振特性,结果表明单层PNC薄膜发光不具有圆偏振特性,图g为本工作中测试圆偏振发光的光路示意图。


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图3 基于聚合物胆甾相液晶/钙钛矿量子点叠层的圆偏振表征


       如上图所示,由于右旋CLCs薄膜的选择性反射右旋的光,PNC发射的L-CP光可以穿过叠层,而波长位于CLCs薄膜光子带隙内的R-CP光被反射。因此,L-CP光和R-CP光在两侧的强度不同,从而形成圆偏振度非零的CPL。CLC薄膜的反射中心被控制在540 nm,使其与PNC薄膜的ASE (540 nm)光谱峰相匹配,在反射带外具有良好的透过性,允许激发光束(即800 nm)充分透射。探测器在叠层结构的上下两面接收到的圆偏振信号存在明显差异,通过将探测器从一侧改变到另一侧,不对称因子符号反转,这表明该叠层膜的不同侧产生相反的CPL。

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图4 基于双层右旋胆甾相液晶的F-P谐振腔的圆偏振激光器件性能表征


       图中展示了结构为CLCs/PVA/ PNC /PMMA/CLCs的叠层器件示意图,通过探测从顶部CLCs透射出来的辐射,研究了该器件在双光子激发下的PL特性。随着激发功率的增加,525 nm处的PL峰转变为540 nm处的ASE峰。图中描述了器件的功率依赖性PL强度和FWHM,由于F-P腔的作用激光阈值低至2.4 image.png。当泵浦强度超过激光阈值时发射的频宽从20 nm减小到4 nm。

       当使用波长分辨率为0.05 nm的高分辨率光谱仪时,可以清晰地看到多模激光(参见原文support information)。在3.7 image.png的泵浦功率下探测到了右旋的圆偏振ASE,其不对称因子为-1.44。


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图5 圆偏振激光器件的稳定性以及柔性性能表征


       基于钙钛矿材料的光电器件,实现长期稳定性是非常大的挑战。本文也做了稳定性的表征。文中所述器件无需进一步封装,在湿度为60%,温度为25℃的环境下储存3个月后,其发射强度仅略有下降(~ 5%)。这归因于聚合物PVA和PMMA的保护,使PNC与水分和氧气隔绝。此外,在环境泵浦脉冲激光的连续激励下,该器件表现出较高的工作稳定性。在持续激发超过20 min后,器件的激光效率保持在初始值的80%以上。激光效率的轻微下降可能是由于持续激发引起的热量积累,导致CLC谐振腔受到干扰,从而降低器件性能。即使经过100次弯曲(180次)循环,薄膜的激光强度仍保持不变,这表明了优异的机械灵活性。该膜在365 nm紫外光激发下,在球面、尖角、弯曲表面均能很好的粘附并发出均匀的绿光,在柔性光电子领域展现出巨大的应用前景。

 

       以上研究成果得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、广州市科技计划项目、广东省光信息材料与技术重点实验室、教育部光信息国际合作联合实验室以及国家高等学校学科创新引智计划111引智基地等项目的经费支持。论文合作者美国宾夕法尼亚州立大学的王凯博士和西班牙维戈大学Lakshminarayana Polavarap教授在论文的结果讨论与撰写上给予了大力支持。




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